Chemistry, Physics and Technology of Surface, 2013, 4 (1), 3-13.

Quantum Chemical Study on Thermodynamic and Kinetic Characteristics of the Interaction between Hydroxyl Radical and Graphite-Like Planes



K. V. Voitko, E. M. Demianenko, O. M. Bakalinska, Yu. O. Tarasenko, V. S. Kuts, M. T. Kartel

Abstract


The catalytic reaction of H2O2 decomposition by activated carbon samples and by its modified forms at various pH values of solution has been studied. A comparative analysis has been carried out of the experimental data obtained with those of quantum chemical calculations of the electron characteristics of model nanoclusters and of the energy parameter of the reaction. The smallest calculated value of activation energy (1.3 kJ/mol) has been found to relate to the highest value of the reaction rate constant and to be a characteristic of nitrogen-containing carbon materials. The chemisorption energy values calculated correlate with the results of a study on the time-dependent catalytic stability of the materials. It has been found within the frameworks of the proposed computing model that the catalytic activity of carbon materials is controlled by their electron donor саpability.

Full Text:

PDF (Українська)

References


Chingombe, P., Saha, B., Wakeman, R.J. Carbon. 2005. 43. 3132. .doi 10.1016/j.carbon.2005.06.021.

Oliveira, L.C.A., Silva, C.N., Yoshida, M.I., Lago, R.M. Carbon. 2004. 42. 2279. doi 10.1016/j.carbon.2004.05.003.

Mikhalovsky, S.V., Strelko, V.V., Butylin, Yu.P. Theoretical and Experimental Chemistry. 1989. 25(3). 341. doi 10.1007/BF01299018.

Sun Y., Takaoka M., Takeda N.,  Matsumoto T., Oshita К. Chemosphere. 2006. 65. 183. doi 10.1016/j.chemosphere.2006.03.009.

Muradov N. Catal. Commun. 2002. 2. 89. doi 10.1016/S1566-7367(01)00013-9.

Кинле Х., Бадер Э. Активные угли и их промышленное применение. – Ленинград: Химия, 1984. – 216 с.

Стрелко В.В. Механизм влияния гетероатомов на химию активных углей // Селективная сорбция и катализ на активных углях и неорганических ионитах. – Киев: Наукова думка, 2008. – С. 5–44.

Щербицкий А.Б., Картель Н.Т., Михаловский С.В. и др. Исследование закономерностей разложения перекиси водорода углеродными гемосорбентами СКН // Адсорбция и адсорбенты. – 1983. – № 11. – С. 80–84.

Кублановский В.С., Обловатная С.Я. Каталитическая активность синтетических азотсодержащих углей в реакции разложения пероксида водорода // Укр. хим. журнал. – 2000. – Т. 66, № 1. – С. 18–20.

Strelko V.V., Kuts V.S., Thrower P.A. Carbon. 2000. 38. 1499.

Куць В.С., Клименко В.Е., Стрелко В.В. Кластерные модели активного угля // Селективная сорбция и катализ на активных углях и неорганических ионитах. – Киев: Наукова думка, 2008. – С. 45–64.

Тарковская И.А., Ставицкая С.С., Стрелко В.В. Каталитические свойства азотсодержащих углей // Укр. хим. журнал. – 1983. – Т. 49, № 1. – С. 16–20.

Куць В.С., Копыл С.А., Тарасенко Ю.А. Кластерные модели поверхности окисленного угля и их электрохимические характеристики // Химия, физика и технология поверхности. – 2008. – Вып. 14. – С. 156–175.

Куць В.С., Герасимюк И.П., Тарасенко Ю.А. Кинетиченское и квантовохи-мическое исследование реакции разложения Н2О2 на кластерах Cn, Pdm, Pdm/Cn // Химия, физика и технология поверхности. – 2008. – Вып. 15. – С. 26–36.

Strelko V.V., Kartel N.T., Duchno I.N. Kuts V.S., Clarkson R.B., Odintsov B.M. Surf. Sci. 2004. 548(1–3). 281. doi 10.1016/j.susc.2003.11.012.

Radovic L.R. Chemistry and Physics of Carbon.  New York: Marsel Dekker, 2001.

Боресков Г.К. Гетерогенный катализ. – Москва: Наука, 1988. – 304 с.

Sugano M., Ikemizu R., Mashimo K. Fuel Proc. Tech. 2002. 77–78. 67. doi 10.1016/S0378-3820(02)00066-8.

Balbuena P.B., Calvo S.R., Lamas E.J., Salazar P.F., Seminario J.M. J. Phys. Chem. B. 2006. 110. 17452. doi:10.1021/jp063027z.

Khalil L.B., Girgis B.S., Tawfik T.A. J. Chem. Tech. Biotech. 2001. 76. 1132. doi: 10.1002/jctb.481.

Шамб У., Саттерфилд С., Вентворс Р. Перекись водорода / пер. с англ. – Москва: Изд. иностр. литературы, 1958. – 578 с.

Тарковская И.А. Окисленный уголь. – Киев: Наукова думка, 1981. – 200 с.

Климова В.А. Основные микрометоды анализа органических соединений. – Москва: Химия, 1967. – 208 с.

Алексеев В.Н. Количественный анализ. – Москва: Химия, 1972. – 504 с.

Бабко А.К., Пятницкий И.В. Количественный анализ. – Москва: Высш. школа, 1968. – 496 с.

Becke A.D. J. Chem. Phys.  1993. 98. 5648. doi 10.1063/1.464913.

Lee C., Yang W., Parr R.G. Phys. Rev. B.  1988. 37. 785. doi: 10.1103/PhysRevB.37.785

Schmidt W., Baldrige K.K., Boatz J.A. et al. J. Comp. Chem. 1993. 14. 1347. doi 10.1002/jcc.540141112.

Хурсан С.Л. Квантовая механика и квантовая химия. Конспекты лекций. – Уфа: ЧП Раянов, 2005. – 164 с.

Jensen F. Introduction to computational chemistry. New York: Wiley, 2006.

Минкин В.И., Симкин Б.Я., Миняев Р.М. Квантовая химия органических соединений. Механизмы реакций. – Москва: Химия, 1986. – 248 с.

Бучаченко А.Л., Вассерман А.М. Стабильные радикалы – Москва: Химия, 1973. – 408 с.




Copyright (©) 2013 K. V. Voitko, E. M. Demianenko, O. M. Bakalinska, Yu. O. Tarasenko, V. S. Kuts, M. T. Kartel

Creative Commons License
This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 International License.